Experimentelle und numerische Untersuchungen zur konkurrierenden heterotrophen und autolithotrophen Denitrifikation in pyrit-reichen Aquiferen

Dustin Knabe1, Christoph Kludt2, Diederik Jacques3, Kay Knöller4, Christoph Schüth5, Irina Engelhardt1
1 Fachgebiet Hydrogeologie, Technische Universität Berlin
2 Hessisches Landesamt für Naturschutz, Umwelt und Geologie
3 Institute for Environment, Health and Safety (EHS), Belgian Nuclear Research Centre
4 Department Catchment Hydrology, Helmholtz-Zentrum für Umweltforschung Halle
5 Fachgebiet Hydrogeologie, Technische Universität Darmstadt

O 13.7 in Nitrat und Bedeutung der Denitrifikation in der Wasserversorgung

22.03.2018, 17:15-17:30, 3

Nitrat ist trotz intensiver Maßnahmen und Überwachungskonzepte immer noch ein kritischer Schadstoff im Grundwasser besonders in Regionen mit intensiver Landwirtschaft. Denitrifikation in der ungesättigten Zone und im Grundwasser reduziert die primär erhöhten Nitrateinträge in vielen Aquiferen, jedoch sind die Denitrifikationspotentiale von Aquiferen begrenzt. Die Begrenzung erfolgt in erster Line durch die initialen Gehalte von Elektronendonatoren (häufig organischer Kohlenstoff und Pyrit). Es wurden zunächst Säulenexperimente durchgeführt, welche mit natürlichen Sediment befüllt wurden, dass durch erhöhte Konzentrationen von organischem Kohlenstoff (TOC 3247 mg-C/kg) und Pyrit (CRS 150 mg/kg) charakterisiert ist. Die Säulen wurden anschließend mit Wasser, mit hohem Nitratgehalt (100 mg/L) durchströmt. Es wurden hochauflösende Messungen über 160 Tage am Abfluss und an 4 weiteren Messpunkten entlang der Säule auf Nitrat, Nitrit, Sulfat sowie N- und S-Isotope analysiert. Die Messdaten ermöglichen, ein reaktives Stofftransportmodell zu erstellen um das langzeitliche Denitrifikationspotential von Aquiferen zu quantifizieren. Das neu erstellte reaktive Transportmodell koppelt eine Vielzahl an kinetischen Reaktionen: i) Nitratreduktion durch Oxidation von organischem Kohlenstoff (Heterotrophe Denitrifikation), ii) Nitratreduktion durch Oxidation von Pyrit (Autolithotrophe Denitrifikation), iii) Transport und Wachstum von denitrifizierenden Mikroben. Das Modell berücksichtigt die Reduktion von Nitrat zu Nitrit und von Nitrit zu N2. Mittels Tikhonov Regularisierung wurde eine Überparametrisierung vermieden und Parameter mit hoher Unsicherheit identifiziert. Die Ergebnisse des numerischen Modells zeigen eher geringe Denitrifikationsraten max. 11 mmol-N/(L*a) für den heterotrophen und hohe Raten bis zu 48 mmol-N/(L*a) für den autotrophen Nitratabbau. Beide berechneten Raten sind direkt von der mikrobiellen Wachstumskinetik abhängig. Hochreaktiver organischer Kohlenstoff war der zunächst oxidierte Elektronendonator, während Pyritoxidation erst nach einer Adaptionsphase einsetzte und nachdem reaktiver organischer Kohlenstoff vollständig verbraucht war. Diese zeitliche Reihenfolge der Denitrifikation spiegelt jedoch nicht die Größe der Abbauraten wieder. Die erst nach 2 Monaten einsetzende autolithotrophe Denitrifikation zeigte sich als der relevante Prozess zur Nitratreduktion. Trotz hoher Denitrifikationsraten während der Pyritoxidation stieg nach 160 Tagen die Nitratkonzentration im Ausfluss wieder auf ca. 50 mg/L. Zu diesem Zeitpunkt waren 0.5% des TOC und 46% des Pyrits verbraucht. Der primär im Boden vorhandene TOC ist daher nur zu einem geringen Anteil als reaktiver Kohlenstoff am Nitratabbau beteiligt. Auch bei den Pyritmineralen sind Mineralphasen im Boden ausgebildet, die nicht zur Nitratreduktion beitragen. Damit wurde nach nur 5 Monaten Nitratzufluss bereits 50% des injizierten Nitrates nichtmehr im Boden abgebaut.



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