Hydrogeochemische Modellierungen zum Verhalten von Salzlösungen bei Abkühlung

Elke Bozau1, Ina Voss, Kai Schmidt, Kurt Mengel
1 Endlagerforschung, TU Clausthal

P 4.2 in Endlager und Untertagedeponien

Zur Erarbeitung detaillierter Szenarien für die Schadstoffausbreitung im Salinargebirge - als Teilaufgabe des Projektes ENTRIA (AP 5.3 „Numerische Modellierung von THMC-Prozessen“) - sind hydrogeochemische Modellierungen notwendig. Für die Berechnung ausgefallener Mineralmassen bei Abkühlung einer MgCl2-reichen Lösung von 90 auf 20°C wurde das Programm PHREEQC (Parkhurst & Appelo, 1999) in Kombination mit der Datenbank „THEREDA_PIT_PHRC_r01“ (Altmaier et al., 2011) verwendet. Die Berechnung basiert auf der temperaturabhängigen Einstellung thermodynamischer Gleichgewichte bzgl. der betrachteten Salzphasen und den zugehörigen Gleichgewichtskonzentrationen der Lösungen. Die verwendete Datenbank kann von verschiedenen Programmen genutzt werden und wurde von Altmaier et al. (2011) getestet. Unterschiede bei der Berechnung von Gleichgewichtskonzentrationen und Ausfällungen für die Lösungszusammensetzung gemäß Paragenese Q und R des quinären Systems treten im Vergleich zu anderen Berechnungen (z.B. Braitsch, 1971; Usdowsky & Dietzel, 1998) bei Temperaturen von mehr als 55°C (siehe Abb. 1) und vor allem für Sulfat auf. Der Einfluss der Modellierungsergebnisse auf die Sicherheitsanalyse eines möglichen Endlagers im Salzgestein wird diskutiert. Dabei berücksichtigt werden u.a. zeitliche Temperaturänderungen im Endlager, der Zeitpunkt der Radionuklid­freisetzung, das Verhalten einzelner Radionuklide beim Einbau in ausfallende Salzminerale sowie unterschiedliche chemische Zusammensetzungen und Mengen von vorkommenden Salzlösungen.

Die Lage der mit PHREEQC berechneten chemischen Zusammensetzung der R-Lösung bei verschiedenen Temperaturen im Jänecke-Diagramm. Bei 55°C stimmen die modellierten Konzentrationen mit denen des Jänecke-Diagramms überein. Bei 83°C liegt die modellierte Lösungszuammensetzung im Langbeinit-Feld.
Die Lage der mit PHREEQC berechneten chemischen Zusammensetzung der R-Lösung bei verschiedenen Temperaturen im Jänecke-Diagramm. Bei 55°C stimmen die modellierten Konzentrationen mit denen des Jänecke-Diagramms überein. Bei 83°C liegt die modellierte Lösungszuammensetzung im Langbeinit-Feld.



Braitsch, O. (1971): Salt deposits, their origin and composition. Springer.

Altmaier, M., et al. (2011): THEREDA, Thermodynamische Referenz-Datenbasis. GRS-265.

Parkhurst, D.L., Appelo, C.A.J. (1999): User's guide to PHREEQC (Version 2). US Geological Survey, Water Resources Investigations Report 99-4259.

Usdowski, E., Dietzel, M. (1998): Atlas and Data of Solid/Solution Equilibria of Marine Evaporites. Springer.