Die Verwendung von Radioisotopen zur Aufklärung von Sorptions Reversibilitäts-Kinetiken

Thorsten Schäfer1, Francesca Quinto2, Ulrich Noseck3
1 Lehrstuhl Angewandte Geologie, Friedrich-Schiller-Universität Jena, Jena, Deutschland
2 Institut für Nukleare Entsorgung (INE), Karlsruher Instiut für Technologie (KIT), Karlsruhe, Deutschland
3 Gesellschaft für Anlagen- und Reaktorsicherheit (GRS) GmbH, Braunschweig, Deutschland

11.7 in Isotopenmethoden zur Analyse von Stoffumsatz und Fließprozessen

28.03.2020, 11:00-11:15, Weißer Saal

Im Rahmen von Migrationsexperimenten des CRR und CFM Projektes zum gelösten und kolloidgetragenen Radionuklid (RN)- Transport im Felslabor Grimsel (www.grimsel.com) wurden eine Reihe unterschiedlicher Actinid-Tracer eingesetzt, z.B. [1]. Der Vergleich von Migrationsexperimenten in verschiedenen Dipollängen und unter Variation der Verweilzeiten bei gleichzeitigem quantitativen Wiedererhalt des konservativen Tracers (Amino-G oder I-131) zeigten, dass die Mobilität der Actiniden deutlich von der Kinetik der Wechselwirkung mit der Kluftoberfläche anhängig ist, wobei die in Laborversuchen ermittelten Reversibilitäts-Kinetiken vergleichbar zu Felduntersuchungen sind [2,3]. Hierbei ließen sich die RN mittels SF-ICP-MS nur bis zu einem gewissen Bereich im Tailing der Durchbruchskurve nachverfolgen. Durch die Verwendung von Beschleuniger-Massenspektrometrie oder AMS war es möglich Actiniden im ppq Bereich zu messen. Die Ergebnisse der AMS Isotopen-Untersuchungen in der MI Scherzone zeigten, dass Actiniden Isotopen-Signaturen von bereits 2002 durchgeführten Experimenten noch heute detektierbar sind und weisen auf die Langzeitkinetiken bzw. eine Matrixdiffusion hin [4]. Der Beitrag geht weiterhin auf die Möglichkeiten und Herausforderungen der Interpretation von Spurenelementdaten hinsichtlich isobarer Interferenzen ein [5] und stellt das weitere Analysenprogramm im Rahmen des CFM- Projektes vor.

Referenzen

[1] Geckeis, H.; Schäfer, T.; Hauser, W.; Rabung, T.; Missana, T.; Degueldre, C.; Möri, A.; Eikenberg, J.; Fierz, T.; Alexander, W. R., Results of the Colloid and Radionuclide Retention experiment (CRR) at the Grimsel Test Site (GTS), Switzerland -Impact of reaction kinetics and speciation on radionuclide migration-. Radiochim. Acta 2004, 92, (9-11), 765-774.

[2] Huber, F. M.; Heck, S.; Truche, L.; Bouby, M.; Brendle, J.; Hoess, P.; Schäfer, T., Radionuclide desorption kinetics on synthetic Zn/Ni-labeled montmorillonite nanoparticles. Geochim. Cosmochim. Acta 2015, 148, 426-441.

[3] Reiche, T.; Noseck, U.; Schäfer, T., Migration of Contaminants in Fractured-Porous Media in the Presence of Colloids: Effects of Kinetic Interactions. Transport in Porous Media 2016, 111, 143-170.

[4] Quinto, F.; Blechschmidt, I.; Garcia Perez, C.; Geckeis, H.; Geyer, F.; Golser, R.; Huber, F.; Lagos, M.; Lanyon, B.; Plaschke, M.; Steier, P.; Schäfer, T., Multiactinide Analysis with Accelerator Mass Spectrometry for Ultratrace Determination in Small Samples: Application to an in Situ Radionuclide Tracer Test within the Colloid Formation and Migration Experiment at the Grimsel Test Site (Switzerland). Anal. Chem. 2017, 89, (13), 7182–7189.

[5] Quinto, F.; Busser, C.; Faestermann, T.; Hain, K.; Koll, D.; Korschinek, G.; Kraft, S.; Ludwig, P.; Plaschke, M.; Schäfer, T.; Geckeis, H., Ultratrace Determination of 99Tc in Small Natural Water Samples by Accelerator Mass Spectrometry with the Gas-Filled Analyzing Magnet System. Anal. Chem. 2019, 91, (7), 4585-4591.



Allegro, M. (2006): What does it mean? – In: Turm, P., Bauer, B. & LÄUfer, R. (eds.): Guess what. Springer, 16-44; Hintertux.

Rusitzka, E. & Jubitz, K.-B. (1968): Trias. – In: Grundriß der Geologie der DDR, Bd. 1: 268-89; Berlin.

Wolburg, J. (1969): Die epirogenetischen Phasen der Muschelkalk und Keuper Entwicklung Nordwest Deutschlands, mit einem Rückblick auf den Buntsandstein. – Geotekt. Forsch., 32: 1-65; Stuttgart.



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