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Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften

Juniorprofessur Atmosphärische Chemie - Prof. Dr. Anke Nölscher

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Masterarbeit

Fluxes of monoterpenes from a spruce forest: establishing sampling and analytical procedures

Sebastian Schmitt (07/2013-12/2013)

Betreuer: Andreas Held

MSc-Arbeit, Universität Bayreuth, 48 S.

Es wird vermutet, dass Oxidationsprodukte von biogenen volatilen organischen Verbindungen (BVOC) für das Wachstum von neugebildetem sekundären Aerosol verantwortlich sind (Birmili et al., 2003; Kulmala et al., 2000). Partikel-Neubildungs-Ereignisse mit anschließendem Partikelwachstum wurden an vielen Orten auf der ganzen Welt und auch auf den Messflächen am Waldstein (Fichtenwald) in Nordostbayern in Deutschland beobachtet (Held et al., 2004). Um das beobachtete Partikelwachstum besser verstehen zu können, sind Messungen der organischen Vorläufergase unbedingt notwendig. Deshalb wurde ein "Relaxed Eddy Accumulation" (REA)- Sammler, der vom "National Center for Atmospheric Research" (NCAR) entwickelt wurde, auf dem Hauptturm am Waldstein installiert, um die Flüsse und atmosphärischen Konzentrationen von BVOCs zu messen. Der konditionelle Sammler basiert auf für Monoterpene (MT) spezifischen Sorptionsröhrchen. Die Analyse der Proben wurde am NCAR unter der Verwendung einer Thermodesorption mit anschließender Kopplung zwischen Gaschromatographie, Massenspektrometrie und Flammenionisationsdetektor (TD-GC-MS-FID) durchgeführt. Parallel wurde im Labor der Atmosphärischen Chemie in Bayreuth ein TD-GC-FID System zur Bestimmung von Monoterpenen erfolgreich aufgebaut. Atmosphärische Monoterpen-Konzentrationen von 0.1 µg m-3 bis 10 µg m-3 wurden im Messzeitraum zwischen Mai und Oktober gemessen. alpha-Pinen zeigte den größten Anteil (circa 45 %) an der gemessenen MT Gesamtkonzentration. Desweiteren wurden beta-Pinen (circa 10 %), Camphen (circa 15 %), Limonen und Eukalyptol (circa 20 %) und delta3-Caren (circa 10 %) detektiert. Die MS- und FID-Daten zeigten gute Übereinstimmung, außer für Limonen und Eukalyptol, welche vom FID überschätzt wurden. BVOC-Flüsse wurden an ausgewählten Tagen bestimmt und zeigten einen ausgeprägten Tagesgang mit dem Maximum der MT-Flüsse von circa 1 mg m-2 h-1 zur Mittagszeit. Es wurde gezeigt, dass Monoterpenflüsse dem Auftriebsstrom folgen. Um die mit den Flüssen verbundenen Unsicherheiten abzuschätzen, wurden drei verschiedene Verfahren (Monte Carlo Simmulation, Gauss'sche Fehlerfortpflanzung und ein konservativer Ansatz) getestet. Gesamtemissionen, welche mit Hilfe des MEGAN Modells (Guenther et al., 2006) abgeschätzt wurden, zeigten eine hohe Übereinstimmung mit den Messungen. Unter der Verwendung eines vereinfachten Ansatzes wurde abgeschätzt, dass die gemessenen Konzentrationen der MT einen Anteil zwischen 10 % und 100 % der beobachteten Partikel-Wachstumsraten erklären können. Dies verdeutlicht deren Bedeutung für atmosphärische Partikel-Neubildung.

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