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Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften

Juniorprofessur Atmosphärische Chemie - Prof. Dr. Anke Nölscher

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Masterarbeit

Messungen salpetriger Säure (HONO) in der freien Troposphäre der Zugspitze mittels Long Path Absorption Photometer (LOPAP)

Mirella Glor (07/2013-12/2013)

Betreuer: Matthias Sörgel, Andreas Held

MSc-Arbeit, Universität Bayreuth, 57 S.

Salpetrige Säure (HONO) wurde in der freien Troposphäre der Zugspitze auf der Umweltforschungsstation Schneefernerhaus auf 2650 m ü. M. mittels Langwegabsorptionsphotometrie (LOPAP) vom 11.04.2013 bis einschließlich 05.05.2013 gemessen. Das LOPAP wurde mit einer Nachweisgrenze bis 0.2 pptV und einer Zeitauflösung von 10 Minuten betrieben. Die HONO-Mischungsverhältnisse lagen zwischen < 0.2 pptV und maximal 43.8 pptV, wohingegen sie sich typischerweise zwischen 0.9 und 5.0 pptV (10 und 90 % Quantil) befanden. Im Mittel ergab sich ein HONO-Mischungsverhältnis von 3.2 pptV. Am Tage waren die Mischungsverhältnisse höher (zwischen minimal 4 und maximal 10 pptV) als in der Nacht (zwischen minimal < 0.2 bis maximal 8.5 pptV), sodass ein deutlicher Tag-Nacht-Rhythmus erkennbar war. Beim Vergleich der gemittelten Tagesgänge der HONO-Mischungsverhältnisse auf dem Jungfraujoch (3580 m ü. M.) und der Zugspitze wurden auf der Zugspitze zur Mittagszeit mit maximal 5.7 pptV um einen Faktor vier geringere HONO-Mischungsverhältnisse gemessen als auf dem Jungfraujoch. Aufgrund der noch nicht vollständig bekannten Bildungsmechanismen von HONO erfolgte eine Abschätzung der einzelnen Produktions- und Verlustraten für die HONO-Quantifizierung am Tage. Dabei ergaben sich für die Nettobilanzen der bereits bekannten Terme unerwartet hohe Verlustraten am Vormittag um 07:00 und 09:00 bis 11:00 Uhr, sowie am Nachmittag von 13:00 bis 17:00 Uhr, die bis zu 55 % an der Gesamtverlustrate ausmachten. Die größte bekannte Senke stellte die HONO-Photolyse dar, die um 12:00 Uhr mit einem Anteil von 96 % am größten war. Die Deposition von HONO sowie die Reaktion von HONO mit OH machten bis auf den frühen Morgen nur einen sehr geringen Anteil aus. Mit Ausnahme der frühen Morgen- und späten Nachmittagsstunden, in denen die heterogene HONO-Produktion von großer Bedeutung war, war die homogene Gasphasenreaktion aus NO und OH die größte HONO-Quelle. Lediglich um 08:00 und um 12:00 Uhr stellte sich aus der Nettobilanz eine unbekannte Quelle dar, die um 08:00 Uhr mit einem Anteil von etwa 30 % am größten war. Für die meiste Zeit gab es allerdings eine fehlende HONO-Senke. Desweiteren ereigneten sich im Untersuchungszeitraum zwei Ereignisse mit erhöhten Feinstaubkonzentrationen mit bis zu 94 µg/m³ PM10 durch Staubeintrag aus der Sahara. Das HONO-Mischungsverhältnis stieg daraufhin besonders nach 16:00 Uhr und vor 09:00 Uhr bei zusätzlichem Vorhandensein von genügend Vorläufergasen durch die heterogene Produktion an. Die Photolyse von HONO am Tage trägt zur OH-Bildung und somit zur Oxidationskapazität der Atmosphäre bei. Für die freie Troposphäre der Zugspitze ergab sich ein prozentualer Anteil der OH-Bildung durch HONO-Photolyse von durchschnittlich 9 % im Zeitraum von 06:00 bis 18:00 Uhr.

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