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Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften

Juniorprofessur Atmosphärische Chemie - Prof. Dr. Anke Nölscher

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Masterarbeit

Simulation australischer Salzseen im Labor: Einfluss von Versuchsaufbau und chemischer Zusammensetzung

Lisa Güntner (10/2013-03/2014)

Betreuer: Katharina Kamilli, Andreas Held

MSc-Arbeit, Universität Bayreuth, 70 S.

Sekundäre organische Aerosole (SOA) und reaktive Halogenspezies (RHS) wie z.B. Br2 und Cl2 spielen eine wichtige Rolle bei vielen chemischen Prozessen in der Troposphäre und Stratosphäre. Sie können z.B. die Wolkenkondensationskernbildung beeinflussen, zum Ozonabbau beitragen oder den Strahlungshaushalt ändern. Neben der Oxidation durch OH, Ozon und NO3 können auch RHS zur Partikelbildung aus organischen Vorläufersubstanzen führen. Die Bildung dieser halogeninduzierten Partikel (XOA) findet vor allem in trockenen salzigen Regionen statt, in denen viele RHS aus dem Boden und salzigen Wässern emittiert werden und viele organische Vorläufer sowie ausreichend Solarstrahlung vorhanden sind. Diese Voraussetzungen sowie Partikelneubildungsereignisse über Salzseen wurden in Feldkampagnen 2012 und 2013 in West-Australien beobachtet. Um diese Partikelneubildungsereignisse sowie die zugrunde liegenden Prozesse unter vereinfachten Bedingungen zu untersuchen wurden in der vorliegenden Arbeit Simulationsexperimente durchgeführt. Hierzu wurden zunächst in einem 10 Liter-Duranglaskolben Salzseesimulationen mit der Zusammensetzung aus NaCl, NaBr, Na2SO4 und Fe(II)-Sulfat durchgeführt. Die Parameter pH-Wert, Lichteinstrahlung und organische Vorläuferkonzentration wurden hierbei kontrolliert verändert und die Partikelanzahlkonzentration sowie die Ozon-, NO und NO2- Mischungsverhältnisse während jedes Versuches gemessen. Es wurde ein deutlicher Anstieg der Partikelanzahlkonzentration nach jeder Zugabe von Eukalyptol in die Salzlösung beobachtet, der jeweils mit einem Anstieg des Ozonmischungsverhältnisses auf bis zu 5000 ppb einherging. Die Absenkung des pH-Wertes auf 2.5 durch HCl-Zugabe war stets mit einer Erhöhung des NO-Mischungsverhältnisses auf bis zu 24 ppb verbunden. Aufgrund zu vieler unvorhersehbarer Nebeneffekte gelang es in den Kolbenversuchen nicht einen australischen Salzsee realistisch zu simulieren. Es konnten jedoch wichtige Informationen für die nachfolgenden Aerosolsmogkammer-Experimente gewonnen werden. In diesem größeren System mit einem Volumen von 700 Litern konnten bei gleicher Salzseezusammensetzung ähnliche Ergebnisse wie in den Feldmessungen in Australien erzielt werden. Mit ca. 78000- 256000 Partikel/cm³ und einem maximalen Ozonmischungsverhältnis von 14.5 ppb produzierte der simulierte Salzsee z.B. ähnlich viele Partikel und Ozon wie der 2013 beprobte Lake Boats. Als einflussreichste Faktoren für die beobachtete Partikelneubildung wurde das Vorhandensein der organischen Vorläufersubstanz, die vorhandene Strahlung und zu einem etwas geringeren Anteil der pH-Wert der Salzlösung ausfindig gemacht. Da aufgrund der vielen Halogenenthaltenden Salze und einem Sonnen-ähnlichen UV-Spektrum eine hohe Konzentration an RHS in der Kammerluft vermutet werden kann, ist es möglich, dass XOA gebildet wurde.

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