Mathematische Modellierung der durch Pyritoxidation induzierten Stofftransporte in gasförmiger und flüssiger Phase und ihre Wechselwirkungen mit der Festphase von Sedimenten

DFG Hu 636/5-1 u. /5-3

Von 06/1998 bis 05/2001

Projektleiter: Bernd Huwe
Mitarbeiter: Robert Ludwig

Die durch Braunkohlegewinnung im Tagebau hervorgerufene Pyritoxidation (Pyrit: FeS2) kann zu Versauerung, Schwermetallfreisetzung und Aufmineralisierung des Boden- und Grundwassers in den Abraumkippen führen. Die Pyritoxidation findet zum einen während des Abbaubetriebs und an den temporären Oberflächen des Tagebaus statt, zum anderen in tieferen Bereichen der Abraumkippe durch Gastransport durch die ungesättigte Zone. Der zweite Prozess führt zu einer langfristigen Umweltbelastung, weil er nach Beendigung der Bergbauaktivitäten möglicherweise für einige Jahrzehnte andauert. Bisherige Forschungsarbeiten beziehen sich vielfach auf eine Minimierung mit geochemischen Mitteln. Diese Arbeit zielt auf eine Minimierung der Pyritoxidation durch Einflussnahme auf die physikalischen Randbedingungen. Besondere Bedeutung kommt dabei dem Transport von Sauerstoff von der Bodenoberfläche an die Pyritoxidationszone zu. In 2.90 m hohen Versuchssäulen werden experimentelle Daten zur Pyritoxidation und den dadurch in der ungesättigten Bodenzone hervorgerufenen Transportprozessen gewonnen. Die Säulen sind mit Sediment befüllt, das einen für das rheinische Braunkohlerevier durchschnittlichen Pyritgehalt aufweist. Sie werden am oberen Rand beregnet und in sieben Ebenen mit seitlich eingebauten Messsonden kontinuierlich auf physikalische und chemische Parameter beprobt. Am unteren Rand wird das Sickerwasser aufgefangen. Im oberen Säulenbereich, wo die Pyritoxidation bereits abgeschlossen war, wurden ungestörte Stechzylinderproben genommen und auf bodenphysikalische Parameter und Funktionen untersucht. In Vorversuchen mit einem Exsikkator und einer 1-m-Säule wurden Parameter zur Reaktionskinetik und dem Gastransport bestimmt. Den experimentellen Daten wurden Ergebnisse von Simulationsrechnungen mit dem Modell MUSIC gegenübergestellt. MUSIC ist ein Finite-Volumina Reaktions- und Transportmodell, das die gekoppelten Prozesse im eindimensionalen Bodenprofil berechnet. Die Pyritoxidation wird mit einer Reaktionskinetik erster Ordnung beschrieben, der Gastransport erfolgt konvektiv und diffusiv. Der Transport der im Sickerwasser gelösten Stoffe beruht auf der Konvektions-Dispersions-Gleichung (Cl-, Fe2+ und SO42-). In den Simulationen können die gemessenen zeitlichen Verläufe der Sauerstoffkonzentrationen im Säulenprofil wiedergegeben werden. Abweichungen sind auf im Modell nicht berücksichtigte Prozesse zurückzuführen. Die Simulationen geben darüber hinaus die durch die Pyritoxidation hervorgerufene Erwärmung im Bodenprofil richtig wieder. Die Simulationsrechnungen, bei denen experimentell bestimmte Parameter eingesetzt wurden, erzielen gute Ergebnisse. Zum Teil konnte die zusätzliche Kalibrierung einiger Modellparameter, z.B. der Ratenkonstante der Pyritoxidation, der Diffusionskoeffizienten und des Wärmeverlustparameters, anhand der in der Großsäule gemessenen Sauerstoffkonzentrationen und Temperaturen die Anpassung verbessern. Die gesättigte Wasserleitfähigkeit und der Dispersionskoeffizient wurden anhand der gemessenen Matrixpotentiale und der Stoffkonzentrationen im Bodenwasser kalibriert. Eine Sensitivitätsanalyse der Modellparameter wurde durchgeführt, und die Ergebnisse haben gezeigt, dass das Modell auf Veränderungen der Ratenkonstante und der Diffusionskoeffizienten sensitiv reagiert, dagegen weniger sensitiv auf Veränderungen der Luftpermeabilität und der Anfangskonzentrationen von Sauerstoff. Weiterhin wurde getestet, wie einzelne Teilprozesse das Gesamtergebnis beeinflussen. Die Simulation eines realitätsnahen Szenarios zeigte, dass das Modell ein nützliches Instrument ist zur Vorhersage der Auswirkungen der Pyritoxidation.

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